光學(xué)倍頻又稱光學(xué)二次諧波,是指由于光與非線性媒質(zhì)(一般是晶體)相互作用,使頻率為ω的基頻光轉(zhuǎn)變?yōu)?ω的倍頻光的現(xiàn)象。這是一種常見而重要的二階非線性光學(xué)效應(yīng)。激光出現(xiàn)后的1961年,P.A.弗蘭肯等人利用石英晶體將紅寶石激光器發(fā)出的波長(zhǎng)為 694.3納米的激光轉(zhuǎn)變成波長(zhǎng)為347.15納米的倍頻激光,從而開始了非線性光學(xué)的主要?dú)v史階段。圖1是該實(shí)驗(yàn)裝置的原理圖。
光學(xué)倍頻來源于媒質(zhì)在基頻光波電場(chǎng)作用下產(chǎn)生的二階非線性極化,即極化強(qiáng)度中與光波電場(chǎng)二次方成比例的部分。這一部分極化強(qiáng)度相當(dāng)于存在一種頻率為2ω的振蕩電偶極矩。基頻光波在媒質(zhì)中傳播的同時(shí)激勵(lì)起一系列這樣的振蕩電偶極矩。它們?cè)诳臻g中的分布就好比一個(gè)按一定規(guī)則排列的偶極矩陣列,偶極矩之間有一定的相對(duì)位相。由于陣列中每個(gè)電偶極矩都要輻射頻率為2ω的光波, 故偶極矩陣列的輻射應(yīng)是這些光波互相干涉的結(jié)果。無(wú)疑,只當(dāng)干涉是相互加強(qiáng)時(shí)才會(huì)有效地產(chǎn)生倍頻光輸出。為此,陣列中各振蕩電偶極矩間要保持恰當(dāng)?shù)奈幌嚓P(guān)系。 從此便產(chǎn)生了所謂位相匹配條件k(2ω)=2k(ω),它是產(chǎn)生光學(xué)倍頻的重要條件,其中k(ω)和k(2ω)分別為基頻和倍頻光在媒質(zhì)中的波矢。 當(dāng)這兩個(gè)光波沿同一方向傳播時(shí),此條件轉(zhuǎn)化為要求媒質(zhì)中倍頻光的折射率n(2ω)等于基頻光的折射率n(ω)。
通常利用晶體本身的雙折射性質(zhì)來實(shí)現(xiàn)位相匹配。例如,對(duì)于負(fù)單軸晶體,在正常色散情況下,可選擇光的偏振方向使基頻光為尋常光,倍頻光為非常光,再通過夾角θ 來實(shí)現(xiàn)位相匹配。參看圖2,其中的圓(球面)是頻率為ω 的尋常光的折射率曲面。它表示這種光在任意方向傳播時(shí)折射率n(ω)均等于n憙 。該圖的橢圓(橢球面)是頻率為 2ω 的非常光的折射率曲面。它表示這種光的折射率n(2ω)隨傳播方向θ而變化, 在大值n厺與小值之間沿著橢圓變動(dòng)。當(dāng)θ=θm時(shí)球面與橢球面相交,即光沿此方向傳播時(shí)n(ω)=n(2ω)。這意味著當(dāng)選擇此方向入射基頻光時(shí),位相匹配條件得到滿足并在同一方向會(huì)有倍頻光輸出。
當(dāng)滿足位相匹配條件時(shí),倍頻光功率密度正比于基頻光功率密度的二次方,也正比于晶體作用長(zhǎng)度的二次方。此外還與媒質(zhì)的倍頻系數(shù)(二階非線性極化率)二次方成正比。
光學(xué)倍頻可將紅外激光轉(zhuǎn)變?yōu)榭梢娂す?,或?qū)⒖梢娂す廪D(zhuǎn)變?yōu)椴ㄩL(zhǎng)更短的激光,從而擴(kuò)展激光譜線覆蓋的范圍。在激光技術(shù)中已被廣泛采用。為得到波長(zhǎng)更短的激光可用多級(jí)倍頻。
目前已有許多種倍頻晶體,且可達(dá)到相當(dāng)高的倍頻轉(zhuǎn)換效率。對(duì)于可見及近紅外的基頻光,常用的倍頻晶體有 KDP、KD*P、ADP、LiIO3、CDA等等, 轉(zhuǎn)換效率可高達(dá)30%~50%。對(duì)于中紅外基頻光,常用晶體為Ag3AsS3、GdGeAs2、Te、CdSe等,轉(zhuǎn)換效率為5%~15%左右。
用非線性晶體使基頻入射光波產(chǎn)生倍頻光波(又稱光學(xué)二次諧波)的非線性光學(xué)效應(yīng)。1961年弗蘭根使光學(xué)倍頻得以實(shí)現(xiàn)。次年,勃羅姆貝根作出了理論解釋,為非線性光學(xué)奠定了基礎(chǔ)。
當(dāng)入射光很強(qiáng)時(shí),入射光在晶體材料中感生的電極化強(qiáng)度P可能包含非線性項(xiàng):
P=X(1)E+X(2)E2
如果某點(diǎn)處入射光波表示為E=E0cosωt,則
可見,電極化強(qiáng)度中除了有直流成分外,還有頻率為ω的基頻和頻率為2ω的倍頻成分。與這些電極化強(qiáng)度成分相應(yīng),有基頻極化波P(ω)和倍頻極化波P(2ω),及其相應(yīng)的基頻次波幅射和倍頻次波輻射,即E′(ω)和E′(2ω)。
在光學(xué)二次諧波產(chǎn)生過程中,非線性晶體的原子或分子的量子狀態(tài)不發(fā)生變化,因此輻射場(chǎng)光子須滿足能量守恒和動(dòng)量守恒,后者在非線性光學(xué)中稱為相位匹配?;l入射光子的能量為hv,波矢
(λ)和n(λ′)為非線性晶體對(duì)基頻光和諧波光的折射率;α0和α′為基頻光和諧波光傳播方向上的單位矢量。于是能量守恒要求hv+hv=hv′,即要求二次諧波的頻率v′應(yīng)該是入射基波頻率的二倍。動(dòng)量守恒要
n(v)=n(2v),即要求晶體對(duì)入射基波光和二次諧波光的折射率相同。設(shè)晶體為負(fù)單軸晶體,具有正常色散特性。晶體內(nèi)o光和e光折射率滿足條件:ne(2v)>ne(v)和n0(2v)>n0(v)。則實(shí)驗(yàn)中可選擇基頻入射光以o光形式入射,使諧波光以e光形式出射,則在與晶體光軸成ψ0角的特殊方向上,可以實(shí)現(xiàn)ne(v)=n0(2v)。還可以用其它方法實(shí)現(xiàn)相位匹配條件。
光學(xué)倍頻目前已廣泛使用于激光頻率轉(zhuǎn)換,由基波向二次諧波的能量轉(zhuǎn)換效率可達(dá)30~50%。將1.06微米紅外激光轉(zhuǎn)換成0.53微米的綠色激光,已在實(shí)驗(yàn)室中實(shí)現(xiàn)。